Tianyuan WANG - Soutenance de thèse MINES ParisTech

Tianyuan WANG

Aspects thermodynamiques du captage des gaz acides à partir du gaz naturel

Titre anglais : Thermodynamic aspects of the capture of acid gas from natural gas
Date de soutenance : 07/12/17
Directeur de thèse : Christophe COQUELET

Mots clés en français : procede gaz,modelisation,absorption,diagrams de phase,thermodynamiqu,amine,
Mots clés en anglais : Gas processing,absorption,phase diagrams,modelling,experimental work,amine,

Résumé de la thèse en français
Among fossil fuels, natural gas is the cleanest, in terms of CO2 emission, burn efficiency and amount of air pollutant. Methane is the prevailing element of natural gas; therefore, there are also a variety of impurities. In fact, it contains usually considerable amounts of acid gases (CO2, H2S) which can lead to corrosion in equipments and pipelines if water is present. Mercaptans are known as toxic molecules with undesirable odor, and fuel combustion of mercaptan molecules can produce SO2 which is undesirable chemical, they can cause environmental issues. Acid gases and mercaptans are needed to be removed from natural gas until acceptable standard. The treated natural gas contains as maximum as 2% of CO2, 2–4 ppm of H2S and 5–30 ppm of total mercaptans. Chemical absorption with alkanolamines [3] (such as monoethanolamine (MEA), diethanolamine (DEA), methyldiethanolamine (MDEA)) is the most well-established method to separate acid gas from natural gas. Acid gases react with alkanolamines in the absorber to form electrolyte species, mercaptans and hydrocarbons do not react with alkanolamines molecules, and they are physically absorbed by aqueous alkanolamine solution. Then the loaded solution can be regenerated by heating in the stripper. Thermodynamic model is of high importance for the conception of the process, as it is linked directly to the accurate determination of the Vapor-Liquid Equilibrium and energy balances. Reliable thermodynamic models can allow designers not only to confirm their regulatory limits, but also to minimize the loss of valuable hydrocarbons components. In this work a thermodynamic model has been developed to describe: • Alkane (methane, ethane, propane, n-butane, n-pentane, n-hexane), aromatic (ethylbenzene, benzene, toluene) and mercaptans (MM,EM) in aqueous alkanolamine solution • Acid gases (CO2,H2S) solubilities in aqueous alkanolamine solutions, and other crucial properties like: electrolyte concentration, vapor phase composition(mostly water contant) • The phase diagram for multi-component system containing CO2-H2S-alkanolamine-water-hydrocabon-mercaptan The parameters of the model were determined with the experimental data available in the literature and the new measured data.

Résumé de la thèse en anglais
Parmi les combustibles fossiles, le gaz naturel est le plus propre, en termes d'émissions de CO2, d'efficacité énergétique et de quantité de polluants atmosphériques émis. Le méthane est l'élément principal du gaz naturel; néanmoins, il contient des quantités considérables de gaz acides (CO2, H2S) qui peuvent entraîner la corrosion des équipements et des pipelines si de l'eau est présente. Les mercaptans sont d’autres composés soufrés présents dans le gaz naturel dont combustion peut produire du SO2 qui est un produit chimique indésirables causant des problèmes environnementaux. Les gaz acides et les mercaptans doivent être retirés du gaz naturel jusqu'à une norme acceptable. Le gaz naturel traité contient jusqu'à 2% de CO2, 2-4 ppm de H2S et 5-30 ppm de mercaptans. L'absorption chimique avec des solvants aqueuses comportant des alcanolamines [3] (comme la monoéthanolamine (MEA), la diéthanolamine (DEA), la méthyldiéthanolamine (MDEA)) est la méthode la plus bien malteuse pour séparer les gaz acides du gaz naturel. Les gaz acides réagissent selon une réaction acide base dans l'absorbeur pour former des espèces électrolytes. Les mercaptans et les hydrocarbures ne réagissent pas avec les molécules d'alcanolamines, et sont physiquement absorbés. Le modèle thermodynamique a une grande importance pour la conception du procédé de traitement des gaz acide, car il va permettre de déterminer l'Equilibre Liquide Vapeur et faire les bilans d’énergie. Des modèles thermodynamiques fiables peuvent permettre aux concepteurs non seulement de confirmer leurs limites réglementaires, mais aussi de minimiser la perte de composants précieux comme les hydrocarbures. Dans ce travail, un modèle thermodynamique a été développé pour prédire: •Les solubilités des alcanes (méthane, éthane, propane, n-butane, n-pentane, n-hexane), aromatiques (ethylbenzène, benzène, toluène) et mercaptans (MM, EM) dans une solution aqueuse d'alcanolamine • Les solubilités des gaz acides (CO2, H2S) dans des solutions aqueuses d'alcanolamine et d'autres propriétés cruciales telles que: la concentration d'électrolyte, la composition en phase vapeur (principalement le conteneur d'eau) • Les diagrammes de phase pour les systèmes multi-composants contenant du CO2-H2S-alcanolamine-eau-hydrocabon-mercaptan. Les paramètres du model ont été déterminés avec les données expérimentales disponibles dans la littérature et les nouvelles données mesurées.

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